近日,我院“煤基应用催化”科技创新团队在CO2加氢催化剂的研究方面取得了新进展,设计了一种新型层状Co-Al-O催化剂,实现CO2低温高活性甲烷化。相关研究成果发表在国际知名期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(IF=19.503),论文题目题:Highly stable and selective layered Co-Al-O catalysts for low-temperature CO2 methanation. 2022, 310, 121303。论文的第一作者为我院硕士研究生刘志昊,通讯作者为高新华副研究员和张建利研究员。
随着各国对碳减排技术的逐渐重视,以及我国双碳目标的提出,CO2耦合来自可再生能源的“绿氢”转化制化学品成为目前CO2资源化利用的研究热点。其中,CO2甲烷化可将可再生能源转存到理想能量载体甲烷中,是煤炭清洁利用、“电转气”技术的重要组成部分。然而,该反应存在热力学、动力学不匹配的问题,热力学低温有利,但低温下反应受动力学限制、CO2难以高效转化利用。因此,开发低温下兼备高反应活性、高稳定性的催化剂非常具有挑战。
我校“煤基应用催化”科技创新团队由赵天生教授担任学术带头人,长期致力于CO/CO2催化转化研究,在环境友好多相催化剂设计制备方面具有较为丰富的经验。本工作中,该团队设计了一种高效稳定的层状Co-Al-O催化剂,在较低温250 ℃条件下,CO2单程转化率达到74%,CH4选择性接近100%,是目前报道低温条件下活性最高的Co基催化剂之一。对CO2加氢转化的反应路径研究表明,独特的层状结构可使催化剂在高负载量的同时保持高分散,暴露更多的Co(111)晶面;通过改变催化剂制备过程活化条件,精准调控表面金属物种浓度和碱度,促进了反应物分子的低温吸附活化;活化后的CO2与解离后的H原子发生反应,经碳酸盐/甲酸盐中间体,高选择性生成甲烷。该研究发现拓展了CO2加氢催化剂的设计思路。
该课题得到国家自然科学基金(No.21965029, No.21968025)、宁夏“科技创新领军人才”培养计划、宁夏“青年科技人才托举工程”、中科院“西部之光”人才培养计划、化学工程与技术学科等项目的经费支持。
论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322002430